I februari 2007 gjorde Kalla sin VM-debut i seniorsammanhang vid VM i Sapporo i Japan. Där kom hon 7:a på den tuffa skiathlonbanan på Shirahatayama-stadion. Efter det inledande klassiska loppet växlade Kalla först av alla. Kalla följde upp sjundeplatsen med en femte plats på 10 km fristil och blev därmed ånyo bästa svenska.

Sitt stora internationella genombrott på seniornivå fick Kalla då hon vann Tour de Ski 2007/2008 före finländskan Virpi Kuitunen. I den totala världscupen säsongen 2007/2008 slutade hon på fjärde plats. Hon tilldelades Jerringpriset 2008 och var en av huvudkandidaterna till att få Svenska Dagbladets guldmedalj.

Säsongen 2008/2009 vann hon världscuppremiären i Gällivare. Inför Tour de Ski 2008/2009 drog hon på sig en förkylning och missade därmed chansen att försvara sin titel. I VM i Liberec 2009 körde hon sista sträckan i damernas stafettlag som tog brons. På sin sträcka körde hon upp Sverige från en sjätteplacering. Hennes främsta individuella placering blev en 7:e-placering i sprint efter två fall i semifinalen. Kalla hade stora förväntningar på sig inför den avslutande 3-milen men slutade på 18:e plats.

Vid Olympiska vinterspelen 2010 vann Kalla guld på 10 km fristil i sitt första OS. Fyra dagar senare slutade hon som åtta i dubbeljakten. Vid samma mästerskap tog Kalla en silvermedalj tillsammans med Anna Haag i sprintstafetten. I det avslutande loppet på 30 km klassisk stil slutade Kalla på sjätte plats, knappt 18 sekunder efter bronsplatsens Aino-Kaisa Saarinen.

Kalla kom på andra plats i säsongspremiären 2010/2011, individuellt 10 km i fristil. I VM i Oslo blev hon fyra i skiathlon och tog guld i sprintstafetten tillsammans med Ida Ingemarsdotter.

Kalla är numera bosatt i Sundsvall där hon är sambo med skidåkaren Anders Svanebo. Hon har tidigare även bott i Östersund och studerat idrottsvetenskap. Hon tävlade för IFK Tärendö. Sommaren 2010 avtäcktes en staty av OS-mästarinnan i Tärendö.

6 maj 2012 skrev Charlotte Kalla på för Piteå Elit som hon kommer att tävla för från och med säsongen 2012/13.

(Källa: Wikipedia)