Nylander kvitterade till 1–1 knappt en minut in i andra perioden och kunde sedan gå upp i ledning efter en pass från Max Domi.
– Max gjorde en bra passning så allt jag behövde göra var att sätta dit den, säger Nylandet till nhl.com.
Pittsburgh reducerade till 3–2 genom svenske Rickard Rakell i tredje perioden, men Nylander utökade för Toronto med mål i öppen kasse.
– Det kanske inte var vår bästa match men vi kämpade oss igenom den, säger Nylander.
Det var Wililam Nylanders första poäng sedan säsongsstarten. Under förra säsongens grundserie fick 28-åringen ihop 98 poäng, varav 40 mål. Han var då den främste poänggöraren bland NHL-svenskarna och prestationen räknas till hans bästa någonsin.
Nylanders Toronto har nu vunnit två av tre spelade matcher den här säsongen.
Nykomlingen vann igen
Nya NHL-klubben Utah fortsatte sin segersvit i natt, denna gång med hjälp av svenske Kevin Stenlund som gjorde ett av målen när New York Rangers besegrades med 6–5.
28-årige Stenlund flyttade till Utah efter att ha vunnit Stanley Cup med Florida föregående säsong.
Nybildade Utah har nu vunnit tre av tre matcher. Tidigare har Chicago och New York Islanders besegrats med 5–2 respektive 5–4.