Den skadeföljde skotten slog för första gången sedan i november 2016 (Novak Djokovic) en spelare som varit rankad topp 5 i världen.
– Det var en fantastisk stämning. Han servade ofattbart bra i första set och det kändes som om jag hade få chanser, säger Murray enligt ATP-touren efter vinsten mot femterankade Tsitsipas.
Det första setet gick till tiebreak och innan dess hade Murray räddat en setboll på gräset.
– Jag spelade väldigt stabilt i tiebreaket och i andra set var det jag som dikterade villkoren. Det var en bra prestation, säger Murray som fallit till 53:e plats på världsrankingen.
Hans framgång kommer lägligt till Wimbledon som inleds 27 juni.
I semifinalen kommer Murray att spela mot australiern Nick Kyrgios.
KLIPP: Andy Murray berättar om den tuffaste tiden med höftskadan